Измерение радиоактивности с помощью твердых сцинтилляционных счетчиков

Введение. 
 
Метод регистрации заряженных частиц с помощью счета вспышек света, возникающих при попадании этих частиц на экран из сернистого цинка (ZnS), является одним из первых методов регистрации ядерных излучений. 
 
Еще в 1903 г. Крукс и другие показали, что если рассматривать экран из сернистого цинка, облучаемый  a-частицами, через увеличительное стекло в темном помещении, то на нем можно заметить появление отдельных кратковременных вспышек света — сцинтилляций. Было установлено, что каждая из этих сцинтилляций создается отдельной    a-частицей, попадающей на экран. Круксом был построен простой прибор, названный спинтарископом Крукса, предназначенный для счета   a-частиц. 
 
Визуальный метод сцинтилляций был использован в дальнейшем в основном для регистрации a-частиц и протонов с энергией в несколько миллионов электронвольт. Отдельные быстрые электроны регистрировать не удалось, так как они вызывают очень слабые сцинтилляции. Иногда при облучении электронами сернисто-цинкового экрана удавалось наблюдать вспышки, но это происходило лишь тогда, когда на один и тот же кристаллик сернистого цинка попадало одновременно достаточно большое число электронов. 
 
Гамма-лучи никаких вспышек на экране не вызывают, создавая лишь общее свечение. Это позволяет регистрировать a-частицы в присутствии сильного   g-излучения. 
 
Визуальный метод сцинтилляций позволяет регистрировать очень небольшое число частиц в единицу времени. Наилучшие условия для счета сцинтилляций получаются тогда, когда их число лежит между 20 и 40 в минуту. Конечно, метод сцинтилляций является субъективным, и результаты в той или иной мере зависят от индивидуальных качеств экспериментатора. 
 
 Несмотря на недостатки, визуальный метод сцинтилляций сыграл огромную роль в развитии ядерной и атомной физики. С помощью него Резерфорд регистрировал a-частицы при их рассеянии на атомах. Именно эти опыты привели Резерфорда к открытию ядра. Впервые визуальный метод позволил обнаружить быстрые протоны, выбиваемые из ядер азота при бомбардировке их a-частицами, т.е. первое искусственное расщепление ядра.  
 
Визуальный метод сцинтилляций имел большое значение вплоть до тридцатых годов, когда появление новых методов регистрации ядерных излучений заставило на некоторое время забыть его. Сцинтилляционный метод регистрации возродился в конце сороковых годов XX века на новой основе. К этому времени были разработаны фотоэлектронные умножители (ФЭУ), позволяющие регистрировать очень слабые вспышки света. Были созданы сцинтилляционные счетчики, с помощью которых можно увеличить скорость счета в 10⁸ и даже более раз по сравнению с визуальным методом, а также можно регистрировать и анализировать по энергии как заряженные частицы, так и нейтроны и g-лучи. 
 
 
 
 
 
 

 
Принцип работы сцинтилляционного  счетчика 
 
Сцинтилляционный счетчик представляет собой сочетание сцинтиллятора (фосфора) и фотоэлектронного умножителя (ФЭУ). В комплект счетчика входят также источник электрического питания ФЭУ и радиотехническая аппаратура, обеспечивающая усиление и регистрацию импульсов ФЭУ. Иногда сочетание фосфора с ФЭУ производится через специальную оптическую систему (светопровод). 
 
Принцип работы сцинтилляционного счетчика состоит в следующем. Заряженная частица, попадая в сцинтиллятор, производит ионизацию и возбуждение его молекул, которые через очень короткое время (10^-6 — 10^-9 сек) переходят в стабильное состояние, испуская фотоны. Возникает вспышка света (сцинтилляция). Некоторая часть фотонов попадает на фотокатод ФЭУ и выбивает из него фотоэлектроны. Последние под действием приложенного к ФЭУ напряжения фокусируются и направляются на первый электрод (динод) электронного умножителя. Далее в результате вторичной электронной эмиссии число электронов лавинообразно увеличивается, и на выходе ФЭУ появляется импульс напряжения, который затем уже усиливается и регистрируется радиотехнической аппаратурой. 
 
Амплитуда и длительность импульса на выходе определяются свойствами как сцинтиллятора, так и ФЭУ.

 
 
В качестве фосфоров используются: 
 
Ø  органические кристаллы,  
 
Ø  жидкие органические сцинтилляторы,  
 
Ø  твердые пластмассовые сцинтилляторы,  
 
Ø  газовые сцинтилляторы. 
Основными характеристиками сцинтилляторов являются: световой выход, спектральный состав излучения и длительность сцинтилляций. 
 
При прохождении заряженной частицы через сцинтиллятор в нем возникает некоторое число фотонов с той или иной энергией. Часть этих фотонов будет поглощена в объеме самого сцинтиллятора, и вместо них будут испущены другие фотоны с несколько меньшей энергией. В результате процессов реабсорбции наружу будут выходить фотоны, спектр которых характерен для данного сцинтиллятора. 
 
Световым выходом или конверсионной эффективностью сцинтиллятора c                              называется отношение энергии световой вспышки         , выходящей наружу, к величине энергии Е заряженной частицы, потерянной в сцинтилляторе,  
 

 
 
 
 
 
где   — среднее число фотонов, выходящих наружу,      — средняя энергия фотонов. Каждый сцинтиллятор испускает не моноэнергетические кванты, а сплошной спектр, характерный для данного сцинтиллятора. 
 
Очень важно, чтобы спектр фотонов, выходящих из сцинтиллятора, совпадал или хотя бы частично перекрывался со спектральной характеристикой ФЭУ. 
 
Степень перекрытия внешнего спектра сцинтилляции со спектральной характеристикой            .              данного ФЭУ определяется коэффициентом согласования 
 
  
где             — внешний спектр сцинтиллятора или спектр фотонов, выходящих наружу из сцинтиллятора. На практике при сравнении сцинтилляторов, сочетаемых с данными ФЭУ, вводят понятие сцинтилляционной эффективности, которая определяется следующим выражением:

 
 
 
 
 
Сцинтилляционная эффективность  учитывает как число фотонов, испускаемых сцинтиллятором на единицу  поглощенной энергии, так и чувствительность данного ФЭУ к этим фотонам. 
 
Обычно сцинтилляционную эффективность данного сцинтиллятора определяют путем сравнения со сцинтилляционной эффективностью сцинтиллятора, принятого за эталон. 
 
Интенсивность сцинтилляции изменяется со временем по экспоненциальному закону

 
 
 
 
 
где I₀ — максимальное значение интенсивности сцинтилляции; t 
₀ 
— постоянная времени затухания, определяемая как время, в течение которого интенсивность сцинтилляции уменьшается в е раз. 
 
Число фотонов света n 
, испущенных за время t после попадания регистрируемой частицы, выражается формулой

 
 
 
где       — полное число фотонов, испущенных в процессе сцинтилляции. 
 
Процессы люминесценции (высвечивания) фосфора делят на два вида: флуоресценции и фосфоресценции. Если высвечивание происходит непосредственно во время возбуждения или в течение промежутка времени порядка 10^-8 сек, то процесс называется флуоресценцией. Интервал 10^-8 сек выбран потому, что он по порядку величины равен времени жизни атома в возбужденном состоянии для так называемых разрешенных переходов. 
 
Хотя спектры и длительность флуоресценции не зависят от вида возбуждения, выход же флуоресценции существенно зависит от него. Так при возбуждении кристалла a-частицами выход флуоресценции почти на порядок меньше, чем при фотовозбуждении. 
 
Под фосфоресценцией понимают люминесценцию, которая продолжается значительное время после прекращения возбуждения. Но основное различие между флуоресценцией и фосфоресценцией заключается не в длительности послесвечения. Фосфоресценция кристаллофосфоров возникает при рекомбинации электронов и дырок, возникших при возбуждении. В некоторых кристаллах возможно затягивание послесвечения за счет того, что электроны и дырки захватываются «ловушками», из которых они могут освободиться, лишь получив дополнительную необходимую энергию. Отсюда очевидна зависимость длительности фосфоресценции от температуры. В случае сложных органических молекул фосфоресценция связана с пребыванием их в метастабильном состоянии, вероятность перехода из которого в основное состояние может быть малой. И в этом случае будет наблюдаться зависимость скорости затухания фосфоресценции от температуры. 
 
 
 
 
 
 
 

2. Сцинтилляторы 
 
Неорганические сцинтилляторы. Неорганические сцинтилляторы представляют собой кристаллы неорганических солей. Практическое применение в сцинтилляционной технике имеют главным образом галоидные соединения некоторых щелочных металлов. 
 
Процесс возникновения сцинтилляций можно представить при помощи зонной теории твердого тела. В отдельном атоме, не взаимодействующем с другими, электроны находятся на вполне определенных дискретных энергетических уровнях. В твердом теле атомы находятся на близких расстояниях, и их взаимодействие достаточно сильно. Благодаря этому взаимодействию уровни внешних электронных оболочек расщепляются и образуют зоны, отделенные друг от друга запрещенными зонами. Самой внешней разрешенной зоной, заполненной электронами, является валентная зона. Выше ее располагается свободная зона — зона проводимости. Между валентной зоной и зоной проводимости находится запрещенная зона, энергетическая ширина которой составляет несколько электронвольт. 
 
Если в кристалле имеются какие-либо дефекты, нарушения решетки или примесные атомы, то в этом случае возможно появление энергетических электронных уровней, расположенных в запрещенной зоне. При внешнем воздействии, например при прохождении через кристалл быстрой заряженной частицы, электроны могут переходить из валентной зоны в зону проводимости. В валентной зоне останутся свободные места, обладающие свойствами положительно заряженных частиц с единичным зарядом и называемые дырками. 
 
Описанный процесс и является процессом возбуждения кристалла. Возбуждение снимается путем обратного перехода электронов из зоны проводимости в валентную зону, происходит рекомендация электронов и дырок. Во многих кристаллах переход электрона из зоны проводимости в валентную происходит через промежуточные люминесцентные центры, уровни которых находятся в запрещенной зоне. Указанные центры обусловливаются наличием в кристалле дефектов или примесных атомов. При переходе электронов в две стадии испускаются фотоны с энергией, меньшей ширины запрещенной зоны. Для таких фотонов вероятность поглощения в самом кристалле мала и поэтому световой выход для него много больше, чем для чистого, беспримесного кристалла. 
 
На практике, для увеличения светового выхода неорганических сцинтилляторов вводятся специальные примеси других элементов, называемых активаторами. Так, например, в кристалл йодистого натрия в качестве активатора вводится таллий. Сцинтиллятор, построенный на основе кристалла NaJ(Tl), обладает большим световым выходом. Сцинтиллятор NaJ(Тl) имеет значильтельные преимущества по сравнению с газонаполненными счетчиками: 
 
большую эффективность регистрации g-лучей (с большими кристаллами эффективность регистрации может достигать десятков процентов); 
 
малую длительность сцинтилляции (2,5 •10^-7 сек); 
 
линейную связь между амплитудой импульса и величиной энергии, потерянной заряженной частицей. 
 
Последнее свойство требует пояснений.  Световой  выход сцинтиллятора имеет некоторую зависимость от удельных потерь энергии заряженной частицы        .

 
 
 
 
Рис. 1. Зависимость светового выхода 
 
 кристалла NaJ (T1) от энергии частиц.

 
 
 
 При очень больших величинах    возможны значительные нарушения кристаллической решетки сцинтиллятора, которые приводят к возникновению локальных центров тушения. Это обстоятельство может привести к относительному уменьшению светового выхода. Действительно, экспериментальные факты свидетельствуют о том, что для тяжелых частиц выход нелинеен, а линейная зависимость начинает проявляться только с энергии в несколько миллионов электронвольт. На рис. 1 приведены кривые зависимости c  от Е: кривая 1 для электронов, кривая 2 для  a частиц. 
 
Кроме указанных щелочно-галоидных сцинтилляторов иногда используются другие неорганические кристаллы: ZnS (Tl), CsJ (Tl), CdS (Ag), CaWO₄, CdWO₄ и др. 
 
Органические кристаллические сцинтилляторы. Молекулярные силы связи в органических кристаллах малы по сравнению с силами, действующими в неорганических кристаллах. Поэтому взаимодействующие молекулы практически не возмущают энергетические электронные уровни друг у друга и процесс люминесценции органического кристалла является процессом, характерным для отдельных молекул. В основном электронном состоянии молекула имеет несколько колебательных уровней. Под воздействием регистрируемого излучения молекула переходит в возбужденное электронное состояние, которому также соответствует несколько колебательных уровней. Возможны также ионизация и диссоциация молекул. В результате рекомбинации  ионизованной молекулы, она, как правило, образуется в возбужденном состоянии. Первоначально возбужденная молекула может находиться на высоких уровнях возбуждения и через короткое время (~10^-11 сек) испускает фотон высокой энергии. Этот фотон поглощается другой молекулой, причем часть энергии возбуждения этой молекулы может быть израсходована на тепловое движение и испущенный впоследствии фотон будет обладать уже меньшей энергией по сравнению с предыдущим. После нескольких циклов испускания и поглощения образуются молекулы, находящиеся на первом возбужденном уровне; они испускают фотоны, энергия которых может оказаться уже недостаточной для возбуждения других молекул и, таким образом, кристалл будет прозрачным для возникающего излучения.