Сцинтилляционные монокристаллы: автоматизированное выращивание

В работе Лейбовича [15] устойчивость исследована для случая равновесного состояния системы кристалл - расплав, для объекта управления с сосредоточенными параметрами, а также для изометричного кристалла. В первом случае учет внутренних возмущений (изменение теплового поля вблизи фронта кристаллизации, изменение высоты расплава в тигле) приводит к описывающим движение системы кристалл - расплав нелинейным дифференциальным уравнением, которые относятся к типу не имеющих равновесного состояния и анализ устойчивости которых представляет серьезную проблему. Во втором случае в системе кристалл - расплав с неплоским фронтом кристаллизации модуль и направление градиента температуры в кристалле, а также скорость кристаллизации изменяются вдоль границы кристалл - расплав, в этом случае система кристалл - расплав представляет собой типичную динамическую систему с распределенными параметрами. Для третьего случая характерны многомерные динамические модели процессов вытягивания изометричных кристаллов из расплава, в которых описан тепло- и массоперенос в системе кристалл - расплав и учтено постоянство углов встречи внешней, внутренней поверхностей образца и поверхности мениска расплава. Изменение радиуса кристалла, высоты мениска расплава, капиллярных сил, действующих вблизи границы раздела фаз, высоты уровня и массы расплава в тигле, внешнего давления на мениск расплава и массы кристалла описываются динамическими моделями с сосредоточенными параметрами. Исходными данными, помимо начальных условий, являются функции внутреннего теплового возмущения, законы изменения скорости вытягивания кристалла и поступательного движения тигля и массовой скорости подпитки расплава, а также при неплоском фронте кристаллизации состояние подрасплавной части по величине ее объема. Динамические модели представляют собой обыкновенные нелинейные дифференциальные уравнения. Если в системе кристалл - расплав отсутствуют внутренние тепловые возмущения, стационарные скорости вытягивания кристалла и перемещения тигля постоянны, а массовая скорость подпитки такова, что стационарная скорость изменения высоты уровня расплава в тигле равна нулю, дифференциальные уравнения имеют состояние равновесия и не имеют его при наличии любого дестабилизирующего фактора.

В [0] показано, что для способа Чохральского характерна зависимость угла между касательной к мениску расплава и осью от диаметра кристалла, которая стремится вызвать неустойчивость формы образца, однако существуют условия для потока тепла, при которых рост становится устойчивым. Этому, например, может способствовать охлаждение поверхности (например, излучением). С другой стороны, технически могут быть обеспечены режимы, при которых выполняются следующие критерии устойчивости для частных производных скорости роста МК (ее осевой проекции):

- по диаметру (¶vк/¶R>0);

- по высоте мениска расплава (¶vк/¶h <0).

Из проведенного в [15] анализа следует, что под действием скачкообразных и периодических колебаний температуры диаметр кристалла изменяется как выходная переменная в устойчивом объекте управления, а высота уровня расплава - как выходная переменная в нейтральном (астатическом) объекте.

Таким образом, об устойчивости равновесного состояния и стационарности нелинейных дифференциальных уравнений судят по устойчивости линеаризованных уравнений, соответственно, с инвариантными и переменными во времени коэффициентами. На систему кристалл - расплав, находящуюся в стационарном движении, действуют внешние возмущения (помехи), которые выводят ее из этого состояния. Обеспечить стационарный рост можно с помощью управления скоростью вытягивания кристалла, температурой расплава и др. Управляющие функции находят на основании решения оптимизационной задачи.

3.5. Формирование заданий

Среди программных модулей особое место занимают те, которые предназначены для формирования заданий в СУ ростом кристаллов, поскольку соответствующие алгоритмы в значительной степени отражают результаты моделирования объекта управления [139].

Отсутствие сопряжения профиля  разращиваемой части кристалла  с его цилиндрической частью, особенно в случае тепловой инерции системы "нагреватель - тигель - расплав - кристалл", приводит к скачкам регулирующего воздействия и в результате этого - к ухудшению качества кристалла. Для автоматизации процесса разращивания образца по диаметру при его вытягивании из расплава необходимо задать программу изменения параметров, технически наиболее просто осуществимую и обеспечивающую достаточно плавный переход от затравочного кристалла c диаметром D0 к цилиндрической части МК с диаметром Dц (без резких изменений тепловых условий и скорости роста кристалла) [164]. Эмпирический поиск необходимой программы для задающего устройства в каждом отдельном случае занимает много времени и требует постановки дополнительных экспериментов. Не менее важным является выделение совокупности технологических параметров, влияющих на процесс роста кристалла с переменным диаметром [0]. Расчетные алгоритмы, используемые в задающем устройстве, содержат математическую модель поверхности образца, которую следует обеспечить в процессе выращивания [112, 164].

Математическая модель изменения  диаметра МК в начальный период его  роста определяется, с одной стороны, законами сохранения, например, массы вещества, в процессе кристаллизации, а с другой - заданной геометрической формой образца (табл. 3.2, обозначения см. в табл. 1.1). Если поверхность МК от начала роста до конечного диаметра описывается параболической функцией от времени[112]

d=At2+Bt+C | t<=tр,                                      (3.9)

                                                    d=Dц=const | t>tр,

при

d'=0 | t=tр;

d=0,1×Dц | t=0,

то A=(0,1-Dц)/tр2; B=(Dц-0,1)/tр; C=0,1.

Для косвенных методов, к которым относится контроль уровня расплава и весовой контроль, заданная модель геометрии образца входит в алгоритм изменения информативного параметра СУ.

Таблица 3.2

Изменение диаметра МК в процессе его разращивания

Метод		Модель	ИИ*)
Цилиндр. тигель	без подпитки расплава	Из баланса масс: d=(rр/rк)×Dт×[1+vвыт/(b+2ct-3dt2)-1]1/2;  Из заданной геометрии МК:   1. d=D0+t∙(Dц-D0)/tр;t<tр;  2. ,t³tр; m=3; (b, c, d, pi – константы)	[164]
		d=2× e0,0673×t, (Т – разность температур плавления и стенки тигля)	[165]
	с подпиткой расплава	Из баланса масс: d=2×[m/(p∙rк∙vвыт)]1/2;m - массовая скорость подпитки расплава,   Из заданной геометрии МК: d=2×(a+bt)1/2	[166] [91]
		d=D0+2t×(Dц2-D02)/[(rк-rр)h2×vвыт] при t<<t;  d=Dц+2×(Dц-D0)×e-t/t/(Dц+D0) при t>>t;  t=(rк-rр)×Hпр2/(2×rк×vвыт×Dц); (Hпр - высота подрасплавной части МК, модель - шаровой сегмент)	[167]
		=2∙(m/p×vвытrк)1/2=Dт×[(rр/rк) /( -vвыт)]1/2	[168]
		d=[g×(1-c)]-1/2;(g =rр/rк при температуре плавления,   c - соотношение скоростей vвыт и vк=vвыт+H'= vвыт×[1+1/(g×d2-1)]; d=Dт/d, H' – скорость опускания уровня расплава (из-за массопереноса от подъема МК)	[33]
Конич. тигль	-	Из баланса масс: d=2×{m-p×Dт2×rр×vу/(4×p×rк×(vвыт-vу)}1/2; Из геометрии МК: d=D0 +2×Sbj×tj; j=1,...,J; J=3	[169]

^*) ИИ - источник информации

 

При вытягивании кристалла  из расплава, находящегося в цилиндрическом тигле, происходит изменение уровня расплава за счет фазового превращения и изменения температуры расплава [0], а скорость опускания уровня расплава может быть определена по формуле

¶z/¶t=-vвыт/[(Sрrр/Sкrк)-1]+{M0-vвытSрrр/[(Sрrр/Sкrк)-1]}(b/Sрrр)׶T/¶t, (3.10)

где b, ¶T/¶t и М0 - коэффициент теплового расширения, скорость изменения температуры и первоначальная масса расплава, соответственно.

Первое слагаемое в (3.10) характеризует процесс фазового превращения, второе - изменение плотности расплава при изменении температуры. Если ведется подпитка расплава, то скорость изменения уровня расплава определяется только изменением температуры расплава (в реальных условиях величина второго слагаемого на порядок меньше первого). Плавный переход от переменного радиуса в начале роста кристалла к его постоянному значению получается, если уровень расплава опускать с линейным во времени ускорением, уменьшающимся до нуля на начальной стадии (разращивание) и возрастающим на заключительной стадии роста (сужение).

Зависимость отношения  диаметров кристалла и тигля  от температурных градиентов на фронте кристаллизации в твердой и жидкой фазе, а также от скоростей вытягивания и вращения образца имеет вид [90]:

d2∙rк=Dт2∙rр×{1-q×rк×vвыт [lк -a×(Tр-Tпл)]-1},                  (3.11)

где Tр,Тк, Тпл - температура (расплава, кристалла и плавления твердой фазы), a - коэффициент теплоотдачи на фазовой границе (зависящий от взаимной скорости вращения МК и тигля с расплавом и от характера естественной конвекции в расплаве), lк - удельная теплопроводность твердой фазы.

Эта формула следует из баланса  масс на фронте кристаллизации

vк d2rкp=vуDт2rрp,                                       (3.12)

соотношения

vк=vу+vвыт,                                             (3.13)

(vу, vк - скорости опускания расплава  и роста кристалла) и условия  баланса тепла на фронте кристаллизации

lк× -a×(Tр-Tпл)=q×rк×vвыт.                              (3.14)

Постоянство диаметра растущего кристалла  определяется стабильностью скоростей вытягивания и вращения МК, температуры расплава и температурного осевого градиента в кристалле. Изменение любого из этих параметров приводит к изменению диаметра образца. В современных условиях вопросы стабилизации скоростей вращения и вытягивания МК, а также мощности нагревателя практически решены. Поэтому особое внимание уделяется изменению тепловых условий вследствие самого роста кристалла, для чего используется способ управления температурой расплава по результатам дифференцирования сигнала датчика уровня расплава и сравнения фактического и расчетного значений vу. Использование параболической модели изменения уровня расплава на всем протяжении стадии роста МК с переменным диаметром при выращивании кристаллов большого объема приводит к определенному перерасходу сырья. Соответствующие затраты становятся особенно существенными при массовом производстве МК. Более экономична модель, полученная в предположении, что идеальная поверхность кристалла описывется кусочно-непрерывной, монотонно возрастающей функцией, когда образующая этой поверхности состоит из трех составляющих - двух линейных отрезков и соединяющей их (от момента t1 до tр) кубической параболы. Скорость изменения уровня расплава на m-м шаге определяется в соответствии с зависимостью:

,                              (3.15)

m=1...M;M=[tp/T0];

Здесь [...] - целая часть числа, Т0 - цикл управления.

Задавая t1, а также начальный и конечный диаметр кристалла D0 и Dц и время tp, получим модель процесса разращивания для целей управления. Практическим примером служат результаты выращивания МК NaJ(Tl) диаметром Dц=350 мм (D0=80 мм, tр=33 часа). Как показали расчеты, экономия материала составляет на одном образце с указанными размерами 2÷3% от его полезного объема, что подтверждает достаточно высокую эффективность предложенной методики.

В случае использования подпитки расплава в методе [5] на всем протяжении процесса выращивания скорость вытягивания vвыт, равная аксиальной скорости роста кристалла, поддерживается постоянной, а постепенное увеличение диаметра МК от диаметра затравочного кристалла до заданного конечного значения Dц осуществляется только за счет программирования скорости подпитки µ [168]. При этих условиях наиболее экономичной является такая программа µ(t), которая обеспечивает коническую форму разращиваемой части кристалла (и, следовательно, постоянную радиальную скорость роста МК). Поскольку с увеличением диаметра растущего МК возрастает вероятность образования дефектов, используется программа µ(t), приводящая к постепенному уменьшению радиальной скорости роста. Такой результат получается в случае линейного изменения µ со временем; при этом форма разращиваемой части кристалла соответствует параболоиду вращения. Действительно, если µ изменяется по программе:

µ(t)= µ0+( µк- µ0)×t/tр,                                 (3.16)

где µ0, µк - начальное и конечное значения скорости подпитки расплава, tр - время разращивания МК, то [168]:

d=2×[µ0/(p×rк×vвыт)+l×( µк-µ0)/(p×rк×vвыт2×tр)]1/2,             (3.17)

где l=t×vk - длина кристалла, т.е. зависимость d(l) - параболическая.

Для программирования переходных участков при росте МК применяют такие  скоростные характеристики, как скорость изменения диаметра растущей части образца, либо средняя величина скорости его вытягивания. В фирме "Shin-Etsu Handotai Company Limited" для регулирования роста конической части МК заданную величину скорости d'зад изменения диаметра растущей части образца сравнивают с расчетным значением d'расч, после чего измеряют температуру расплава, корректируют задание температуры в зависимости от разницы (d'расч-d'зад) и регулируют величину подаваемого на нагреватель тока с тем, чтобы измеренное значение температуры сравнялось со скорректированным. Для обеспечения формы нижней поверхности МК образец вытягивают со скоростью, равной среднему значению скорости вытягивания МК в течение заданного предшествующего временного интервала (фирмы "Мицубиси матэриару К.К.", "Ниппон сирикон К.К.").